Langes Leben, den Ladungsträgern!

In der Fotokatalyse wird ein Halbleiter mit einer externen Lichtquelle (Sonne) beleuchtet. Unter der Voraussetzung, dass die Photonenenergie größer ist als die Energie der Bandlücke, können Elektronen vom Valenzband in das Leitungsband angeregt werden. Dabei bleibt eine Elektronenleerstelle (ein Loch) im ersten Band zurück (Abbildung 1). Die angeregten Elektronen und Löcher (auch bekannt als Ladungsträger) können für Reduktions- und Oxidationsreaktionen genutzt werden, vorausgesetzt, dass sich die Grenzen des Leitungs- und Valenzbandes an günstigen Positionen (verglichen mit den Redoxpotentialen) befinden. Optimalerweise werden alle erzeugten Elektronen und Löchern für die fotokatalytischen Reaktionen genutzt. Praktisch kann jedoch nur ein Prozentanteil der erzeugten Ladungsträger für die Fotokatalyse genutzt werden, da die restlichen Ladungsträger wieder miteinander rekombinieren. Deshalb ist die Unterdrückung der Elektron/Loch-Rekombination sehr wichtig für das Erreichen einer effizienten Fotokatalyse.

In diesem Projekt arbeiten wir mit der Optik-Gruppe von Prof. Dr. Georg Woltersdorf zusammen, um das transiente Verhalten der Elektronen und Löcher in verschiedenen fotokatalytischen Proben zu untersuchen, um einen tieferen Einblick in deren Rekombinationsverhalten und die Lebensdauer der erzeugten Ladungsträger zu erhalten. Um dies zu erreichen nutzen wir eine spezielle Technik, die Femtosekunden-Transient-Absorptionsspektroskopie (fs-TAS) (Abbildung 2). Diese Technik basiert darauf, dass sich das Absorptionsspektrum von fotokatalytischen Materialien leicht verändert, wenn es in einem angeregten Zustand ist. Unter Berücksichtigung, (I) dass die Größenordnung dieser Änderung von der Menge der vorhandenen Elektronen-Loch-Paare abhängt und (II) dass diese Paare mit der Zeit rekombinieren, kann die Lebenszeit dieser Ladungsträger durch Bestimmung der Änderung im Absorptionsspektrum mit der Zeit nach einer kurzen Anregung des Fotokatalysators beobachtet werden.

Unser Ziel in diesem Projekt, ist nicht nur die Bestimmung der Lebenszeit der erzeugten Ladungsträger in einer bestimmten Probe, sondern auch die Verwendung dieser Information zur zukünftigen Modifizierung der Probe, so dass die Lebenszeit der Ladungsträger erhöht werden kann.